2019年5月6日Carleton University Tao Zeng 博士学术报告

Our recent studies in vibronic coupling:simulation of optoelectronic materials, derivation of Jahn-Teller formalisms, and interpretation of photoelectron spectrum

发布人:程萍 责任审核人:陈文波 发布日期:2019-04-28
主题
Our recent studies in vibronic coupling:simulation of optoelectronic materials, derivation of Jahn-Teller formalisms, and interpretation of photoelectron spectrum
活动时间
-
活动地址
丰盛堂A403
主讲人
Tao Zeng博士, Carleton University
主持人
杨振宇教授

报告摘要:

单线态分裂(singlet fission, SF)是一个振动电子耦合过程。该过程中, 一个单线态激发子分裂成两个三线态激发子[1]。随着激发子数量和寿命的增长, SF 可以提高光伏器件的光电转化效率。分子内单线态分裂(intramolecular SF, iSF) 指以共价键链接两个发色团并调节它们的空间结构,使 SF 更容易发生。在报告 的第一部分,我将介绍我们近期关于 iSF 的量子化学研究和量子动力学研究。我 们利用近期编写的 diabatization 程序[2]以构建振电耦合模型。我们的研究重点 是发色团尺寸对 iSF 的影响[3],以及通过连接体进行 iSF 的微观机理[4]。我还 会介绍如何通过硼氮取代(azaborine substitution)来设计 SF 发色团[5]。 在报告的第二部分,我将会介绍我们关于杨-泰勒(Jahn-Teller,JT)和伪杨 -泰勒(pseudo-Jahn-Teller,pJT)效应中哈密顿算符的推导工作。JT/pJT 效应源 自由对称性引发的振电耦合作用,常见于光谱、相变等物理化学现象。振电耦合 算符的准确性直接决定对 JT/pJT 效应模拟的精度。传统的振电耦合算符采用二 级展开的数学形式。 这种传统算符越来越不足以模拟当下的高精度光谱实验。 见此,我们致力于推导 JT/pJT 算符的无限级展开数学形式。目前我们已经完成 了针对三重轴对称[6]、四重轴对称[7]、四面体以及八面体对称[8,9]的推导。 我们运用三重对称的高阶算符模拟并解读 CO3 - 的光电子能谱[10]。 

[1] A. Japahuge and T. Zeng, ChemPlusChem 83, 146 (2018).

[2] T. Zeng, J. Chem. Phys. 146, 144103 (2017).

[3] T. Zeng and P. Goel, J. Phys. Chem. Lett. 7, 1351 (2016).

[4] T. Zeng, J. Phys. Chem. Lett. 7, 4405 (2016).

[5] T. Zeng, S. K. Mellerup, D.-T. Yang, X. Wang, S. Wang, and K. G. Stamplecoskie, J. Phys. Chem. Lett. 9, 2919 (2018).

[6] T. Zeng and I. Seidu, Phys. Chem. Chem. Phys. 19, 11098 (2017).

[7] R. J. Hickman, R. A. Lang, and T. Zeng, Phys. Chem. Chem. Phys. 20, 12312 (2018).

[8] T. Zeng, R. J. Hickman, A. Kadri, and I. Seidu, J. Chem. Theory Comput. 13, 5004 (2017).

[9] R. A. Lang, A. Japahuge, and T. Zeng, Chem. Phys. 515, 36 (2018).

[10] I. Seidu, P. Goel, X.-G. Wang, B. Chen, X.-B. Wang, and T. Zeng, Phys. Chem. Chem. Phys. 21, 8679 (2019).

图1

 

报告人简介:

 

  曾韬博士,2002 年于暨南大学化学系取得学士学位,2005 年于中科院煤化所取得硕士学位,之后在加拿大阿尔伯塔大学就读,并于2011年获得哲学博士学位(计算化学领域)。2011到2015年间先后在加拿大滑铁卢大学和美国康奈尔大学从事 博士后研究,2015 年至今在加拿大卡尔顿大学(Carleton University)任职助理 教授。自研究生起,曾博士一直从事理论化学研究。目前研究集中在纯粹理论和应用计算 模拟两方面。在纯粹理论领域,曾博士的研究聚焦于推导振动电子耦合和旋轨-振 电耦合哈密顿算符,以求获得这些算符在振动坐标上的多项式展开的最普适形式。 研究结果将提升对电子振动光谱(vibronic spectra)和光电子能谱 (photoelectron spectra)的模拟精度,以及更准确解释杨-泰勒效应在这些光谱 中的体现。在应用计算研究方面,曾博士的研究聚焦于单线态激发子分裂 (singlet exciton fission)现象的机理研究与材料设计。实验研究表明,单线 态激发子分裂可以显著提升有机光伏材料的光电转化效率,然而目前可进行激发子 分裂的材料非常匮乏,而且分裂机理还未完全清晰。针对这些障碍,曾博士带领研 究组利用量子化学计算和量子动力学模拟去设计可进行单线态分裂的功能分子,并以此为模型探索其中激发子的分裂机理。研究结果将促进单线态激发子分裂现象在 光伏领域的全面应用。