Angew. Chem. Int. Ed通讯论文: 传统中药衍生有机结构导向剂合成24元环孔道超大孔分子筛

发布人:高级管理员 发布日期:2018-03-19

沸石分子筛具有规则的孔道结构、高的比表面积和较高的热稳定性与水热稳定性,作为催化、吸附、分离和离子交换材料在石油炼制和精细化工等工业领域有极其重要的应用。然而,这类材料较小的孔径(0.4-1.0 nm)限制了它们在大分子催化与分离方面的应用。超大孔分子筛(>12元环)因其具有催化、分离有机大分子的应用潜质而得到越来越多的关注。过去几十年该领域取得重大进展,但是目前超大孔分子筛的数量仍然稀少,合成这类材料十分具有挑战性。

分子筛通常是粉末晶体(<1微米),他们的结构确定一直是困扰众多科研工作者的难题。透射电镜的电子束与材料的相互作用要比X射线强近一万倍,因此从很小的单个晶体上可以得到足够的结构信息用于确定结构。三维电子衍射便是这几年发展起来的一个基于电子衍射的单晶衍射技术。

Image removed.

从苦豆子中提取的生物碱作为有机结构导向剂用于合成新结构超大孔分子筛

中山大学化学学院青年千人姜久兴教授团队首次使用传统中药中提取的生物碱为有机结构导向剂合成了一种新型超大孔硅锗分子筛(命名为SYSU-3)。利用连续旋转电子衍射技术实现对该分子筛的结构解析和精修,结果表明SYSU-3具有新的分子筛拓扑结构,并首次发现了三维24 × 8 × 8元环交叉孔道结构。此外,研究发现苦参碱衍生的结构导向剂能合成手性介孔分子筛ITQ-37和具有介孔-微孔等级结构的分子筛ITQ-43。与合成上述分子筛价格昂贵、难于合成的结构导向剂相比,生物碱衍生的结构导向剂具有易于合成、成本低和可持续性的特点。本工作对改性天然产物作为新型廉价有机结构导向剂合成新结构超大孔分子筛和介孔分子筛具有一定的启示性和实际意义。

上述研究工作以“An Extra-large Pore Zeolite with 24 × 8 × 8 -ring Channels Using a Structure Directing Agent Derived from Traditional Chinese Medicine”为题在Angew. Chem. Int. Ed(DOI: 10.1002/anie201801386)上发表通讯论文。论文第一作者为我院张传奇副研究员, 姜久兴教授为通讯作者;瑞典斯德哥尔摩大学的学者对分子筛结构解析做出重要贡献,Elina Kapaca为本论文的共同第一作者,Xiaodong Zou教授为共同通讯作者。此外,吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室和中科院武汉物理与数学研究所的专家学者为此工作的完成提供诸多帮助和支持。

上述工作得到中组部青年千人计划,国家自然科学基金(面上项目和青年科学基金项目)、中央高校基本科研业务费专项资金的支持。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201801386
 

文章录入:李心宇      责任编辑:李心宇